Cerita ini berkisah Rin Okumura, seorang remaja yang memiliki kekuatan abnormal dan daya tahan yang, bersama dengan adiknya Yukio (kembar), dibesarkan oleh Bapa Shiro Fujimoto. Segera setelah Yukio berangkat untuk belajar di Akademi Salib bergengsi Benar, Rin belajar bahwa ia adalah putra setan, yang terkuat dari semua setan. Menyaksikan Shiro mati untuk melindungi dirinya, Rin berakhir melakukan apa walinya memintanya untuk tidak melakukannya: menggambar setan-membunuh pisau Kurikara, yang menahan kekuatan iblis, dari sarungnya. Sejak saat itu, Rin tidak hanya keuntungan fitur setan permanen seperti taring, menunjuk telinga dan ekor, tetapi juga kekuatan untuk memicu dirinya ke api biru yang dapat menghancurkan apapun yang mereka sentuh. Pada pemakaman Shiro itu, Rin telah bertemu dengan Pheles Mephisto, yang setuju dengan keinginan Rin untuk menjadi Exorcist seperti walinya untuk membalas dendam pada Setan. Rin mendaftar di Akademi Salib Sejati, yang sebenarnya...